Com vista privilegiada sobre a Costa Atlântica, as várzeas e a Serra de Sintra, o milenar Castelo dos Mouros, de fundação muçulmana, ocupou uma posição estratégica fundamental na defesa do território local e dos acessos marítimos à cidade de Lisboa. Os artefactos ali encontrados indicam que, entre as muralhas e ao seu redor, ali viveu uma povoação, num espaço agora denominado Bairro Islâmico.
Os silos, estruturas escavadas nas rochas que podem ser vistas dentro e fora da fortificação, eram usados para conservar certos alimentos, como cereais.
Os mouros ali habitaram até 1147, altura em que Sintra foi entregue a D. Afonso Henriques, primeiro rei de Portugal, na sequência da conquista das cidades de Lisboa e Santarém. Estrategicamente e por forma a defender o território, a gestão da vila de Sintra e do seu termo foi doada a Gualdim Pais, mestre da Ordem do Templo, recebendo foral em 1154.
Com a fixação das populações cristãs no Castelo dos Mouros, o Bairro Islâmico foi desaparecendo e deu lugar a uma vila medieval, cuja ocupação se estendeu até ao século XV, altura a partir da qual foi sendo progressivamente abandonada uma vez que, pacificados os conflitos entre mouros e cristãos, as populações já não necessitavam de se abrigar junto da fortificação. Integrava essa vila medieval a Igreja de São Pedro de Canaferrim, construída entre as duas cinturas de muralhas.
Já no século XIX, de acordo com o espírito romântico da época, D. Fernando II levou a cabo obras de restauro no castelo, reavivando o imaginário medieval que envolve o local. Estas obras danificaram parte da necrópole cristã da Igreja e, por esse motivo, foi mandado construir um túmulo para sepultar as ossadas encontradas. Por não se saber se se tratava de restos humanos cristãos ou muçulmanos, nela pode ler-se: “O que o homem juntou, só Deus poderá separar”.
O castelo tem sido objeto de escavações arqueológicas desde 1976, o que permitiu inúmeras descobertas sobre a história do local e dos seus habitantes.
Em 1995, a UNESCO classificou a Paisagem Cultural de Sintra como Património Mundial da Humanidade, da qual o Castelo dos Mouros é um elemento fundamental.
Em 2000, a Parques de Sintra assume a gestão deste monumento nacional. Desde então, foram realizadas obras de requalificação e, em 2009, criou-se um Campo de Investigação Arqueológica, para dar a conhecer as ocupações humanas do castelo, as suas fases construtivas e os espaços de vivência. Hoje, o Centro de Interpretação do Castelo dos Mouros, instalado na Igreja de São Pedro de Canaferrim, conta a história dos povos que ali se sucederam e complementaram, desde o Neolítico até à Idade Média, através de achados arqueológicos e de múltiplas ferramentas interativas.