Nel 1960, in coppia con Tony Dallara, partecipa al Festival di Sanremo con la canzone vincitrice Romantica, da lui composta e con il testo firmato da Dino Verde. La sua interpretazione, melodica e molto "sussurrata", è in aperto contrasto con la versione di Dallara, che è uno dei cosiddetti "cantanti urlatori". Ma sarà proprio Dallara a portare al successo Rascel e la sua canzone. La vittoria tuttavia non sarà senza polemiche, in quanto Rascel verrà accusato di aver copiato la musica, dando adito a una causa in tribunale che vedrà Rascel vincitore grazie a una perizia di parte firmata da Igor Stravinski. La canzone parteciperà anche all'Eurovision Song Contest, classificandosi all'ottavo posto. Collabora con un altro grande artista, Alberto Testa, con la canzone Benissimo. Sempre nel 1960 è protagonista del film Il corazziere, basato su una sua vecchia macchietta riproposta nel musical Attanasio cavallo vanesio, film che ebbe un buon successo.
Nel 1957 Renato Rascel acquisisce notorietà internazionale con la sua canzone Arrivederci Roma, che spinge un produttore cinematografico di Hollywood a proporgli di girare un film al fianco del tenore Mario Lanza. Nasce così The Seven Hills of Rome, girato in esterni a Roma e in interni negli stabilimenti della Titanus, dove Rascel non sfigura al fianco del grande tenore americano e di Marisa Allasio. Il film verrà distribuito in Italia con il titolo Arrivederci Roma.
Nello stesso anno Rascel viene contattato da Tino Rossi, che gli chiede l'autorizzazione a incidere la versione francese della sua famosa canzone. Tra i due artisti si instaura un sodalizio, fondato sulla reciproca simpatia e ammirazione, che conduce Rascel ad accettare l'arduo incarico di comporre le musiche di scena dell'operetta Naples au baiser de feu, tratta da un racconto di Auguste Bailly e dal quale nel 1954 era già stato tratto un film, diretto da Richard Brooks e interpretato da Lana Turner, dal titolo La fiamma e la carne. L'operetta va in scena al Teatro Mogador di Parigi il 7 dicembre 1957 e vede comparire Rascel nell'insolita veste di maestro concertatore.
L'anno seguente Rascel ottiene l'annullamento del suo matrimonio con Tina De Mola, (si erano conosciuti nel 1942 e sposati il 19 Lug. 1943) dalla quale si era separato diversi anni prima. Il sodalizio artistico tra i due continuerà comunque per diversi altri anni.
Nel 1958 è protagonista del film Come te movi, te fulmino!, diretto da Mario Mattoli, versione cinematografica della commedia musicale Un paio d'ali. Nello stesso anno, inoltre, interpreta il film Policarpo, ufficiale di scrittura per la regia di Mario Soldati, al fianco di una giovanissima Carla Gravina. Questa interpretazione gli vale il premio David di Donatello.